CRC 1073 Atomic scale control of energy conversion

Project C02

C02 In-situ atomic scale study of active states during photo-electrochemical water splitting
The goal of this project is to identify electric field and photon-driven mechanisms which allow for running water splitting / Oxygen evolution at the lowest possible overpotential using correlation effects at manganite catalyst surfaces. The formation of the active state of the selected model catalysts has been studied by environmental TEM (ETEM) and by in-situ x-ray spectroscopy. We have shown in the first CRC period that depending on the electronic structure, either lattice Oxygen or Manganese is involved in the active state. Based on these findings, in the second funding period, we will study the underlying mechanisms in detail, using atomic resolution ETEM and time-resolved x-ray spectroscopy methods.


C02 In situ hochauflösende Untersuchung des aktiven Zustands bei der photo- und elektrochemischen Wasserspaltung
Ziel dieses Projektes ist die Identifizierung von Mechanismen der elektrisch- oder lichtgetriebenen Wasserspaltung / Sauerstoffentwicklung mit minimaler Überspannung, basierend auf Korrelationseffekten auf Manganat Katalysator-Oberflächen. Die Ausbildung des aktiven Zustandes von Modellkatalysatoren wurde mittels TEM in der Gasphase (ETEM) und in situ Röntgenspektroskopie analysiert. Wir konnten zeigen, dass abhängig von der elektronischen Struktur entweder Mangan oder Sauerstoff-Atome im aktiven Zustand involviert sind. Darauf aufbauend werden in der zweiten SFB Phase die unterliegenden Mechanismen der Sauerstoffentwicklung im Detail untersucht. Dabei kommen atomar aufgelöste ETEM sowie zeitaufgelöste Methoden der Röntgenspektroskopie zum Einsatz.



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Fast Mn adatom hopping at the interface of a La1-xSrxMnO3 electrode to H2O is a consequence of partial solvation of surface Mn in liquid H2O. The adatom hopping is revealed by in situ environmental transmission electron microscopy (ETEM) and quantified by image simulation. Such a dynamic interface has a big impact on understanding highly efficient pathways for the oxygen evolution reaction.
G. Lole, V. Roddatis, U. Ross, M. Risch, T. Meyer, L. Rump, J. Geppert, G. Wartner, P. Blöchl and Ch. Jooss, Dynamic observation of Mn-adatom mobility at perovskite oxide catalyst interfaces to water, Nat. Commun. Mat. 1, 68 (2020).